Το Κίτιο, ιδρυμένο από Έλληνες αποίκους τον 14ο π.Χ. αιώνα, υπήρξε αργότερα σημαντική αποικία των Φοινίκων. Είναι, μεταξύ άλλων, γνωστό από την εκστρατεία του Κίμωνος του Αθηναίου, ο οποίος πέθανε ενώ το πολιορκούσε (450 π. Χ.). Τον 1ο αιώνα μ.Χ. το Κίτιο είχε αρχίσει να εκχριστιανίζεται, ο Άγιος Λάζαρος, ο φίλος του Χριστού, είχε γίνει ο πρώτος επίσκοπος της πόλης. Ο Λάζαρος, που είχε διαφύγει στην Κύπρο μετά που αναστήθηκε από τον Χριστό, έζησε στο Κίτιο ως το δέυτεροθάνατό του. Ο σημαντικότερος από τους ναούς της σημερινής Λάρνακας, εκείνος του Αγίου Λαζάρου, κτισμένος γύρω στο 900 μ.Χ., πιστεύεται ότι είχε ανεγερθεί στο χώρο όπου είχε ταφεί ο άγιος. Το όνομα της πόλης, εξάλλου, προέρχεται από τη λάρνακα, δηλαδή την αρχαία πέτρινη σαρκοφάγο (δύο σαρκοφάγοι βρέθηκαν στο ιερό του ναού του Αγίου Λαζάρου κατά τη διάρκεια ανασκαφών). Πολλές σαρκοφάγοι υπήρχαν στην περιοχή της πόλης, όπου οι ανασκαφές έφεραν στο φως και ερείπια της αρχαίας πόλης του Κιτίου.
Η Αρχαία πόλη ήταν περιτειχισμένη από τα αρχαία χρόνια, τα τείχη όμως κατεδαφίστηκαν από τους Ρωμαίους. Το λιμάνι της αρχαίας πόλης ανακαλύφθηκε πρόσφατα στο εσωτερικό της σημερινής πόλης, σημάδι ότι στα αρχαία χρόνια η θάλασσα βρισκόταν προς τα μέσα.
